Browsing by discipline "Radiokemi"
Now showing items 21-23 of 23
-
(2016)The distribution coefficients of barium in the Olkiluoto pegmatite, veined gneiss, Grimsel granodiorite and their main minerals (quartz, plagioclase, potassium feldspar and biotite) were obtained by batch sorption experiments carried out as a function of the concentration of barium. The distribution coefficients were modelled with the PHREEQC calculation code. The results of different rocks and minerals were compared with each other and the sorption mechanisms onto different mineral surfaces were evaluated. The sorption results of barium were also compared with sorption results obtained from a previous study for caesium. In addition, the diffusion of barium into the rock cubes was also studied both experimentally and computationally. Furthermore, the rock cubes from the diffusion experiments were studied with autoradiography and scanning electron microscopy. The results showed that the distribution coefficients of barium were largest on biotite and the sorption as a function of the concentration of barium on all the minerals followed the same trend. The distribution coefficient results of veined gneiss, pegmatite and granodiorite followed the results of their main minerals. The distribution coefficients were largest on granodiorite which suggests ion exchange between barium and calcium, which is a common element in plagioclase occurring abundantly in granitic rock. It was also discovered that the distribution coefficients in saline water were considerably smaller than the results obtained from previous studies in low salinity water. This suggests that competing ions play a significant role in the sorption of barium. Finally, the concentration decrease of barium in the diffusion experiments was largest in granodiorite which can be explained with both the porous structure of all the minerals of granodiorite and with the sorption properties of barium. It was discovered with autoradiography that the barium was mainly sorbed in the dark minerals of the rocks, but, additionally, barium sorption on plagioclase was also concluded to be significant. In addition, the sorbed barium could be seen with scanning electron microscopy on the biotite veins in the fracture zones of the rock confirming that the barium was sorbed.
-
(2016)Silicon detectors with spatial resolution, such as strip and pixel detectors, are essential for high-energy physics experiments, where they are exposed to very high luminosities and particle fluences. Radiation causes damage in silicon and deteriorates detector performance. The main consequences of radiation damage are the increase in depletion voltage, the increase in detector leakage current leading to a worse signal-to-noise ratio, and the decrease in charge collection length and efficiency. One solution for mitigating the effect of increased leakage current is the use of capacitive coupling, which permits the separation of a signal from the leakage current flowing in the DC biasing circuit. This requires a bias resistor for each detector segment, with a suitable value of resistance in order to allow biasing of the detector while isolating the individual segments from each other. In this thesis, titanium nitride (TiN) is studied as potential bias resistor material in the form of very thin films with thicknesses of around 20 nm. Its resistivity at smaller resistor dimensions is expected to be sufficiently high to permit the fabrication of very small segments, for example pixels with an area of 25 × 25 µm2. This would be compatible with the very short charge collection length and caused by radiation damage. Furthermore, TiN is expected to be far less sensitive to radiation damage than the polycrystalline silicon commonly used as bias resistor, and it can be deposited at lower temperatures , which is beneficial by many aspects of semiconductor processing. In order to deposit suitable TiN thin films with good accuracy and repeatability, a new process of plasma-enhanced atomic layer deposition (PEALD) was developed. Crystallinity, conformality, surface morphology, chemical composition and resistivity of the films obtained this way were studied. The new PEALD process allowed for the deposition of good-quality TiN thin films at 300 °C from the routinely used and easily available precursors TiCl4 and NH3. TiN films with two different thicknesses were processed into bias resistor test structures, which were then tested for radiation hardness by irradiation with protons and photons of different energies. As expected, the radiation hardness of the resistors was excellent and none of the performed irradiations had any effect on the resistors' performance. It was discovered that relatively short annealing treatments, which are used routinely for sintering of aluminium, increased the resistance of the test structures significantly. This presents a very simple and straightforward way to tune the resistance of the TiN resistor structures to a desired value. It was concluded that TiN resistors fabricated in the way presented in this thesis have great potential for use in segmented silicon particle detectors.
-
(2015)Yksi Loviisan ydinvoimalassa käytetyistä dekontaminointimenetelmistä on CORD-menetelmä. Dekontaminoinnin seurauksena syntyy jäteliuosta, jota käsitellään haihdutus- ja ioninvaihtomenetelmiä käyttäen. Käsittelyn jälkeen jäteliuoksen suolapitoisuus on korkea ja sen sisälttämien radioaktiivisten nuklidien, esimerkiksi 60Co:n, 63Ni:n, 54Mn:n ja 55Fe:n, erotusta varten tarvitaan tehokkaita puhdistusmenetelmiä. Nikkeli on yksi pitkäikäisistä radionuklideista, jotka ylläpitävät jätteiden korkeaa aktiivisuustasoa satoja vuosia jätteen syntyhetkestä lähtien. Nikkelin poisto jäteliuoksesta voisi pienentää huomattavasti loppusijoitettavan jätteen määrää. Tästä syystä nikkelin erotus on mielenkiintoinen tutkimusaihe. Fotokatalyysi on yksi mahdollisista menetelmistä, jota voidaan hyödyntää ydinjätteiden käsittelyssä. Fotokatalyysi on prosessi, jossa katalyytin ja ultraviolettisäteilyn avulla hajotetaan liuoksen sisältämät orgaaniset aineet yksinkertaisiksi ja haitattomiksi yhdisteiksi. Prosessissa käytetty katalyytti, useimmiten titaanidioksidi (TiO2), absorboi ultraviolettisäteilyä ja muodostaa hydroksyyli-radikaaleja, jotka ovat voimakkaita hapettimia. Orgaaniset aineet hajotetaan radikaalien avulla ja lopuksi nuklidit erotetaan ioninvaihdolla. Tämän pro gradu -työn tavoitteena oli kehittää nikkelin tehokas erotusmenetelmä Loviisan ydinvoimalan haihdutinjäteliuoksesta. Työn tarkoituksena oli testata erilaisia sorbentti-materiaaleja ja löytää niistä selektiivisin ioninvaihdin nikkelille. Työssä keskityttiin tinaoksidipohjaisiin materiaaleihin ja tutkittiin niiden sorptio- sekä fotokatalyyttiset ominaisuudet natriumnitraattiliuoksessa ja Loviisan haihdutinjäteliuoksen simulanttiliuoksessa. Puhtaan tinaoksidin ja fotokatalyyttisen hapetuksen yhdistelmällä saavutettiin lähes 100 %:nen nikkelin erotus yksinkertaistetusta natriumnitraattiliuoksesta. Menetelmän tehokkuus laski, kun liuoksen koostumus vaihtui monimutkaisemmaksi. Työssä todettiin, että tutkittu puhdas tinaoksidi on tehokkaampi sorbentti kuin kaupallinen Degussa-titaanioksidi yksinkertaisessa natrium-nitraattiliuoksessa. Tutkitun tinaoksidimateriaalin kolloidista liukenemista todettiin pH:n ollessa yli 8, mikä rajoittaa materiaalin käyttöä. Koeliuoksen pH vaikutti myös fotokatalyysiprosessin tehokkuuteen. Emäksisessä pH:ssa tinaoksidien fotokatalyyttinen tehokkuus nikkelin erotuksessa oli korkeampi kuin neutraalissa pH:ssa simulanttiliuoksessa. Lisäksi työssä todettiin, että oksalaatin läsnäolo koeliuoksessa häiritsi nikkelin sorptiota sorbentin pinnalle natriumnitraattiliuoksessa, mutta ei simulanttiliuoksessa. Koeliuoksen oksalaattipitoisuuden nostaminen laski fotokatalyysin tehokkuutta. Nikkelin fotokatalyyttinen erotus oksalaattia sisältävässä liuoksessa vaati pitkää säteilytysaikaa, mikä ei ole suotavaa ydinvoimalan jäteliuosten käsittelyssä.
Now showing items 21-23 of 23