Skip to main content
Login | Suomeksi | På svenska | In English

Kolmenarvoisten lantanidien ja aktinidien sorptio alumiinioksidien pinnalle

Show full item record

Title: Kolmenarvoisten lantanidien ja aktinidien sorptio alumiinioksidien pinnalle
Author(s): Meriläinen, Satu
Contributor: University of Helsinki, Faculty of Science, Department of Chemistry
Discipline: Radiochemistry
Language: Finnish
Acceptance year: 2015
Abstract:
Ydinjätteen loppusijoittamista erilaisiin geologisiin muodostumiin on tutkittu runsaasti. Suomessa korkea-aktiivinen ydinjäte eli käytetty ydinpolttoaine tullaan loppusijoittamaan graniittiseen kallioperään Olkiluodon alueelle noin 400 metrin syvyyteen. Graniittinen kallioperä sisältää erilaisia alumiinioksideita ja –hydroksideja, ja alumiinia esiintyy useissa mineraaleissa. Mikäli ydinjäte vuosituhansien kuluessa pääsisi useista esteistä huolimatta vapautumaan loppusijoitustiloista kallioperään, olisi sorptio niiden kulkeutumista merkittävästi hidastava tekijä. Koska radionuklidien kulkeutumisnopeus riippuu vahvasti mineraalipintojen sorptiosta, on runsaasti kallioperässä esiintyvien alumiinioksidien sorptio-ominaisuuksien tunteminen tärkeää turvallisuusanalyysin kannalta. Loppusijoitettava ydinjäte sisältää radiotoksisia kolmenarvoisia transuraaneja kuten plutoniumia hapetustilalla +III sekä amerikiumia ja curiumia, joiden hapetustila kallioperässä on +III. Näiden transuraanien ollessa kemiallisesti samankaltaisia saattaisivat ne kilpailla kallioperän vapaista sorptiopaikoista keskenään. Kilpailu rajallisista sorptiopaikoista vähentäisi metallien sorptiota mineraalipinnoille, jolloin niiden kulkeutumisnopeus kallioperässä saattaisi olla oletettua suurempi. Tästä syystä kilpailevan sorption vaikutukset tulee huomioida loppusijoituksen turvallisuutta arvioitaessa. Koska radiotoksisten transuraanien kemian tutkiminen on haastavaa, käytetään niiden analogeina helpommin käsiteltäviä kolmenarvoisia lantanideja, kuten europiumia, koska niiden kemialliset ominaisuudet ovat samanlaiset. Pro gradu -tutkielmassa perehdyttiin kolmearvoisten lantanidien europiumin ja lantaanin sekä kolmenarvoisen yttriumin sorptio-ominaisuuksiin alumiinioksidi korundiin (α-Al2O3). Tutkielman kokeellisessa osuudessa tutkittiin europiumin, yttriumin ja lantaanin sorptiota pH:n sekä ajan funktiona. Korundin pitoisuutena käytettiin 0,5 g/l tai 5 g/l ja metallien pitoisuuksina 1×10-5 mol/l tai 5×10-6 mol/l. Kineettiset sorptiokokeet tehtiin pH:ssa 8,0. Tutkielmassa perehdyttiin erityisesti näiden metallien väliseen sorptiokilpailuun. Yttriumin ja lantaanin havaittiin pH:n funktiona tehtävissä kokeissa siirtävän hieman europiumin sorptioreunaa, eli pH-aluetta, jossa sorptioprosentti nousee jyrkästi pH:n funktiona, korkeammalle pH-alueelle. Lantaanin vaikutuksen europiumin sorptioon havaittiin olevan hieman yttriumia suurempi. Kineettisissä sorptiokokeissa yttriumin havaittiin selvästi hidastavan europiumin sorptiota korundin pinnalle. On siis melko todennäköistä, että kemiallisesti samanlaiset metallit kilpailevat sorptiopaikoista keskenään tai hidastavat toistensa sorptiota. Pro gradu –tutkielmassa perehdyttiin myös europiumin ja yttriumin sorption mallintamiseen PHREEQC-ohjelmalla. Mallinnuksella haluttiin selvittää Eu:n pintakompleksaatiovakiot europiumin sorptioyhtälöille korundin pinnalla. Eu:n mallinnetut sorptiotulokset vastasivat hyvin kokeellisia tuloksia.


Files in this item

Files Size Format View
Gradu.pdf 1.241Mb PDF

This item appears in the following Collection(s)

Show full item record