Skip to main content
Login | Suomeksi | På svenska | In English

A Critical Re-examination of Constrained Equilibrium Hypothesis in Classical Nucleation Theory

Show simple item record

dc.date.accessioned 2016-09-05T11:06:44Z und
dc.date.accessioned 2017-10-24T12:04:13Z
dc.date.available 2016-09-05T11:06:44Z und
dc.date.available 2017-10-24T12:04:13Z
dc.date.issued 2016-09-05T11:06:44Z
dc.identifier.uri http://radr.hulib.helsinki.fi/handle/10138.1/5733 und
dc.identifier.uri http://hdl.handle.net/10138.1/5733
dc.title A Critical Re-examination of Constrained Equilibrium Hypothesis in Classical Nucleation Theory en
ethesis.discipline Physics en
ethesis.discipline Fysiikka fi
ethesis.discipline Fysik sv
ethesis.discipline.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/3434818f-62d6-4ad2-9c9b-7a86be9cf8e6
ethesis.department.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/3acb09b1-e6a2-4faa-b677-1a1b03285b66
ethesis.department Institutionen för fysik sv
ethesis.department Department of Physics en
ethesis.department Fysiikan laitos fi
ethesis.faculty Matematisk-naturvetenskapliga fakulteten sv
ethesis.faculty Matemaattis-luonnontieteellinen tiedekunta fi
ethesis.faculty Faculty of Science en
ethesis.faculty.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/8d59209f-6614-4edd-9744-1ebdaf1d13ca
ethesis.university.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/50ae46d8-7ba9-4821-877c-c994c78b0d97
ethesis.university Helsingfors universitet sv
ethesis.university University of Helsinki en
ethesis.university Helsingin yliopisto fi
dct.creator Halonen, Roope
dct.issued 2016
dct.language.ISO639-2 eng
dct.abstract The first order phase transition, the nucleation process, of a thermodynamic system is one of the basic physical phenomena and it has significant relevance on several scientific fields. Despite the importance of the nucleation process, the theoretical understanding is still imperfect. The emergence of a new phase, liquid or solid cluster, in the metastable gas phase is mainly treated with classical nucleation theory (CNT) by using known macroscopic thermodynamic properties of the studied substance, but the theory often fails in predicting the nucleation process adequately. The failure of describing the nucleation event by CNT has shifted the theoretical focus on molecular-level nucleation studies to improve the prediction and understanding of the origin of the failure. This thesis examines one of the key assumptions behind CNT, the constrained equilibrium hypothesis, by approaching it from statistical mechanics and thermodynamic point of view. The main tools in this work are computational: both Monte Carlo (MC) and molecular dynamics (MD) simulations have been used to simulate the homogeneous nucleation processes of Lennard-Jones argon. Two separate studies are presented: At first we compare the nucleation rates obtained by MC (based on thermodynamic equilibrium) and molecular dynamics simulations using the nonisothermal nucleation theory and then the constrained equilibrium hypothesis is invalidated by studying the kinetics of Lennad-Jones argon clusters from size of 4 up to 31 molecules at 50 K. In addition to the actual study, the thesis includes a systematic overview of the theoretical treatment of homogeneous nucleation from thermodynamic liquid drop model to applicable molecular-level simulation techniques. en
dct.abstract Termodynaamisen systeemin olomuodon muutos eli nukleaatio on yksi fysiikan perusilmiöistä, jolla on huomattavaa merkitystä monille tieteenaloille. Tästä huolimatta, nukleaatiotapahtuman teoreettinen ymmärrys on puutteellista. Yleisesti klassista nukleaatioteoriaa on käytetty kuvaamaan uuden olomuodon, nestemäisen tai kiinteän hiukkasryppään, syntymistä käyttämällä tutkittavan aineen makroskooppisia, termodynaamisia ominaisuuksia. Useimmiten klassinen nukleaatioteoria kuitenkin epäonnistuu ennustamaan nukleaatiotapahtuman piirteitä, ja tämän johdosta ilmiön teoreettinen tutkiminen on siirtynyt molekyylitasolle. Tämän tutkielman kohteena on yksi klassisen nukleaatioteorian tärkeimmistä oletuksista, pakotetun tasapainon hypoteesi, jota tutkitaan sekä statistisen mekaaniikan että termodynamiikan keinoin. Tässä työssä on pääasiallisesti käytetty laskennallisia menetelmiä: Monte Carlo- (MC) ja molekyylidynaamisillä (MD) simulaatioilla on mallinnettu Lennard-Jones -argonin homogeenistä nukleaatiota. Tutkielmassa on esitetty kaksi erillistä tutkimusta: Ensin MC- (joka perustuu termodynaamiseen tasapainoon) ja MD-simulaatioiden tuottamia nukleaationopeuksia on vertailtu toisiinsa ei-isotermisen nukleaatioteorian avulla. Toiseksi pakotetun tasapainon hypoteesi on näytetty pätemättömäksi tutkimalla 4-31 argonatomin ryppäiden kinetiikkaa 50 K asteen lämpötilassa. Työhön on tutkimustulosten lisäksi koottu laaja yhtenäinen kuvaus homogeenisen nukleaation mallintamisesta alkaen termodynaamisesta pisaramallista ja päättyen molekyylitason simulaatiomenetelmiin. fi
dct.language en
ethesis.language.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/languages/eng
ethesis.language English en
ethesis.language englanti fi
ethesis.language engelska sv
ethesis.thesistype pro gradu-avhandlingar sv
ethesis.thesistype pro gradu -tutkielmat fi
ethesis.thesistype master's thesis en
ethesis.thesistype.URI http://data.hulib.helsinki.fi/id/thesistypes/mastersthesis
dct.identifier.urn URN:NBN:fi-fe2017112252127
dc.type.dcmitype Text

Files in this item

Files Size Format View
roopehalonen_gradu.pdf 8.563Mb PDF

This item appears in the following Collection(s)

Show simple item record